2026年5月5日,国际物理学权威期刊《物理评论快报》(Physical Review Letters, PRL)刊发了阿秒超快光学实验室在圆偏振准单色极紫外光源产生方面的最新研究成果,论文题为“Circularly Polarized Quasimonochromatic High Harmonic Generation”。永利集团3044官网为第一单位,祝晓松为论文第一作者,博士研究生龙杰、危海浪为共同第一作者,兰鹏飞、陆培祥教授为论文通讯作者,信阳师范大学翟春洋为共同作者。
准单色相干极紫外脉冲在时间分辨光电子谱、瞬态吸收谱、相干衍射成像等研究中具有重要应用价值。相比依赖同步辐射和自由电子激光等大型装置的方案,桌面级准单色极紫外光源有望通过在高次谐波产生过程中对单一谐波阶次的选择性增强来实现。圆偏振准单色极紫外光源在超快圆二色谱、圆二色成像等技术中具有重要作用,为手性、磁性、能谷和拓扑态等超快动力学研究提供关键工具。然而,如何在高次谐波过程中直接原位产生圆偏振准单色极紫外辐射,长期以来仍是该领域面临的关键挑战。
针对这一问题,研究团队将谐波偏振调控与单一阶次选择性增强结合起来,提出了一种基于反向旋双色圆偏振激光场驱动非取向CO2分子的方案。一方面,利用分子里德堡态与双光子修饰自电离态之间耦合形成的超快共振通道,实现对特定阶次的选择性增强。另一方面,利用双色圆偏场驱动光场的动态对称性与非排列分子气体的宏观对称性,使被选择性增强的目标谐波具备圆偏振特性。

图1. 反向旋双色圆偏振激光场驱动非取向CO2分子产生圆偏振准单色高次谐波的实验示意图与测量得到的谐波谱。其中,第七次谐波得到了显著的选择性增强。
实验结果表明,114.3 nm的第七次谐波得到了显著的选择性增强,其强度相对相邻谐波提高了56倍,相对其他高次谐波提高了25倍以上。这是首次在气体高次谐波产生中观察到单一谐波阶次的显著共振增强现象。与此同时,该增强谐波的产生效率高于单色线偏振驱动下对应谐波的效率。通过极紫外偏振测量,研究团队进一步确认该增强谐波具有高达0.92的椭偏率,接近圆偏振输出。
该工作填补了原位产生圆偏振准单色极紫外光源的空白,将为超快圆二色谱、手性敏感成像以及能谷电子学、拓扑量子材料等前沿方向研究提供重要支撑。
该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接:Circularly Polarized Quasimonochromatic High Harmonic Generation | Phys. Rev. Lett.